Nasceu perto de Barcelona, em 1175, aos vinte anos já ensinava filosofia, e dez anos depois conquistou o grau de doutor na Universidade de Bolonha. Recebia um salário que gastava para aliviar e socorrer os indigentes. Tornou-se cônego da Igreja de Barcelona, sendo depois recebido entre os Frades Pregadores.

Exímio na ciência do Direito Canônico, em 1230, o Papa Gregório IX o convocou a Roma e fez dele seu confessor. Ainda por determinação de Gregório IX publicou a coleção das “Decretais”, primeiras redações do Direito Eclesiástico. Escreveu obras de sólida doutrina e grande proveito sobre o sacramento da Penitência.

Eleito Mestre Geral de sua Ordem, em 1238, governou-a com sabedoria e prudência, preparou para ela a redação das novas Constituições. Por dois anos visitou a pé os conventos da Ordem. Depois reuniu o Capítulo Geral em Bolonha onde conseguiu demitir-se. Pôde assim, aos setenta anos, voltar ao ensino e ao cuidado das almas.

Seu principal título de glória é haver organizado missões para a conversão dos judeus e muçulmanos, criando centros de ensino das línguas orientais.

Exortou Santo Tomás de Aquino a escrever a Suma contra os gentios. Compilou as Regras da Ordem dos Mercedários, que tinha a tarefa de resgatar os cristãos feitos prisioneiros pelos mulçumanos.

Aceitando o cargo de confessor do rei Tiago de Aragão, não hesitou em reprovar seu comportamento escandaloso numa expedição à ilha de Maiorca. Conta-se que, tendo o rei proibido a todas s embarcações de velejar para o continente, São Raimundo, querendo desacertar do soberano, estendeu o manto sobre as águas e chegou até Barcelona sobre essa estranha barca a vela.

Tinha quase cem anos quando morreu piedosamente em Barcelona, em 1275. Foi canonizado em 1601.